当前,大气中CO2富集、水体抗生素残留超标,已是两大棘手的环境问题。分步治理污染物工艺,不仅工序繁杂,还容易造成严重资源浪费。如何同步实现CO2资源化利用与无害降解水中抗生素,成为行业关注的新方向。
针对现有催化材料界面结合薄弱、晶体与缺陷难以精准调控,催化协同效果受限等痛点,盐城工学院解明华团队联合生态环境部南京环境科学研究所张琳团队,依托静电纺丝技术结合自组装单分子层(SAMs)界面调控策略,成功开发出人工智能(ANN)辅助精准改性MOFs复合纳米纤维催化剂。相关研究成果发表于《Chemical Engineering Journal》上。 基于SAMs的可控MOFs生长 研究团队先通过静电纺丝技术,制备出连续、光滑的TiO₂纳米纤维。随后选用 6 种不同官能团的自组装单分子层对纤维表面做修饰处理,再通过逐层原位生长工艺,在电纺纤维表面共价包覆UiO-66-NH₂。 表征结果证实,不同官能团的附着效果差距明显,其中-COOH可实现MOFs均匀致密包覆、结晶度最优、对CO2吸附性能最好。TEM结果显示,UiO-66-NH2晶粒均匀致密锚定在TiO2-COOH纤维表层,沿纤维连续包覆,形成紧密的异质结构。静电纺丝构筑的连续纤维网络,能大幅提升电荷传输效率,MOFs固有的多孔结构可以强化反应物吸附富集,二者优势协同形成多级孔道结构,为底物吸附、电荷传递搭建起高效通道。 复合材料结构表征 在可见光照射、无外加牺牲剂体系中,Ti-C-UiO-Cu样品可实现污染物协同催化。盐酸四环素(TCH)作为天然电子给体,可显著助力CO2还原。CO生成速率可达324.8±10.41 μmol/(g·h),CO产物选择性高达96.96%,相较纯水体系CO产率提升3.4倍;对土霉素、环丙沙星、磺胺甲恶唑等多种常见抗生素均具备优异降解能力。 协同CO2光还原与抗生素矿化评价实验 为了进一步优化材料性能,研究团队引入人工神经网络(ANN)模型,量化解析各项实验参数权重,CO产率、TCH降解率、表观量子产率三组输出变量决定系数R2分别可达0.9798、0.9521、0.9894。分析证实:表面官能团类型是影响催化性能的第一关键因素,其次是Cu掺杂量、自组装生长层数,这也为后续催化剂的定向改良提供了数据参考。 基于ANN的前沿光催化剂预测与设计 该MOFs复合纳米纤维兼顾了静电纺丝材料柔性成型优势与MOFs多孔吸附特性。依托一体化协同催化实现大气碳固定与水体抗生素废水同步治理,在CO2资源化、抗生素废水深度处理、环境修复等场景具备广阔落地应用潜力。同时SAMs+ANN联用的精准界面工程思路,为后续新型环境光催化纤维材料开发提供新的思路。


